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沉积物有机质的组成、结构对苯并(a)芘的化学降

发布时间:2019-12-29 21:22    浏览次数 :

  ▼▼▽●▽●作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,口▲=○▼与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。/ 更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展□▼◁▼战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

  苯并芘(Benzo[a]pyrene, BaP)是一种具有代表性的高分子量多环芳烃,具有致癌性、致畸性和致毒性,被美国环境保护局(USEPA)列为重点污染物。由于自然或人为因素,BaP常常在土壤、沉积物和水体等自然介质中积累。快乐时时彩注册前人的研究表明沉积物是环境中持水性有机污染物(POPs)最重要的汇。对于高分子量的多环芳烃(含有四个或四个以上苯环的化合物),通常不易受到微生物的降解。由于BaP的生物可利用性低,所以高级氧化降解常常被选作一种降解的手段。过氧化氢在可溶性铁离子或天然沉积物矿物的催化下,会产生较强的、相对非特异性的氧化性羟基自由基,可与大多数有机化合物发生反应。前期的研究中有报道,沉积物中有机碳(SOC)的化学结构和微孔对HOCs的吸附/解吸有重要影响。对沉积物有机质的组成、化学结构和微孔对苯并(a)芘的化学降解的影响却鲜有报道。中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室博士生卓陈雅和研究员冉勇等,系统研究了沉积物有机质的组成、化学结构和微孔对过氧化氢降解苯并(a)芘的影响,研究成果发表在Water Research上。

  该研究选择了珠江口和南海海域中的六个沉积物,对沉积物进行14C-BaP加标。并研究了不同沉积物中有机质的组成、化学结构和微孔特性对过氧化氢降解14C-BaP的影响。对沉积物中的不稳定有机碳(USOC)、稳定有机碳(STOC)以及难降解有机碳(ROC)进行分离。分别采用先进的固态13CP/MAS NMR和CO2吸附技术,对难降解态有机质的结构和微孔进行表征。结果表明,一级二元动力学很好地拟合了BaP的降解动力学(R20.980)。BaP降解的百分率随沉积物中不稳定有机碳和芳香碳含量的增加而增大,随难降解有机质和脂肪碳含量的增加而减小。在降解的固液体系中,解吸到水相中的母体产物BaP基本上被完全地降解。对降解动力学的各个参数与有机质的结构和有机质的微孔体积进行多元回归分析,表明难降解有机质、脂肪碳结构和微孔可以保护吸附在沉积物上的BaP,不被过氧化氢氧化降解。对上述机理的了解,将有助于对沉积物中的BaP和其它多环芳烃污染进行修复,并对其风险、生物利用性和归趋进行评估。

  图113C NMR编辑技术用于鉴定ROC组分中的不同官能团:细线,非选择性CP/TOSS谱图;粗线,对应的偶极去相CP/TOSS谱图(来源:ScienceDirect)

  苯并芘(Benzo[a]pyrene, BaP)是一种具有代表性的高分子量多环芳烃,具有致癌性、致畸性和致毒性,被美国环境保护局(USEPA)列为重点污染物。由于自然或人为因素,BaP常常在土壤、沉积物和水体等自然介质中积累。前人的研究表明沉积物是环境中持水性有机污染物(POPs)最重要的汇。对于高分子量的多环芳烃(含有四个或四个以上苯环的化合物),通常不易受到微生物的降解。由于BaP的生物可利用性低,所以高级氧化降解常常被选作一种降解的手段。过氧化氢在可溶性铁离子或天然沉积物矿物的催化下,会产生较强的、相对非特异性的氧化性羟基自由基,可与大多数有机化合物发生反应。前期的研究中有报道,沉积物中有机碳(SOC)的化学结构和微孔对HOCs的吸附/解吸有重要影响。对沉积物有机质的组成、化学结构和微孔对苯并(a)芘的化学降解的影响却鲜有报道。中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室博士生卓陈雅和研究员冉勇等,系统研究了沉积物有机质的组成、化学结构和微孔对过氧化氢降解苯并(a)芘的影响,研究成果发表在Water Research上。

  该研究选择了珠江口和南海海域中的六个沉积物,对沉积物进行14C-BaP加标。并研究了不同沉积物中有机质的组成、化学结构和微孔特性对过氧化氢降解14C-BaP的影响。对沉积物中的不稳定有机碳(USOC)、☆△◆▲■稳定有机碳(STOC)以及难降解有机碳(ROC)进行分离。分别采用先进的固态13CP/MAS NMR和CO2吸附技术,对难降解态有机质的结构和微孔进行表征。结果表明,一级二元动力学很好地拟合了BaP的降解动力学(R20.980)。BaP降解的百分率随沉积物中不稳定有机碳和芳香碳含量的增加而增大,随难降解有机质和脂肪碳含量的增加而减小。在降解的固液体系中,解吸到水相中的母体产物BaP基本上被完全地降解。对降解动力学的各个参数与有机质的结构和有机质的微孔体积进行多元回归分析,表明难降解有机质、脂肪碳结构和微孔可以保护吸附在沉积物上的BaP,不被过氧化氢氧化降解。对上述机理的了解,将有助于对沉积物中的BaP和其它多环芳烃污染进行修复,并对其风险、生物利用性和归趋进行评估。

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  图1 13C NMR 编辑技术用于鉴定ROC组分中的不同官能团:细线,非选择性CP/TOSS谱图;粗线,对应的偶极去相CP/TOSS谱图(来源:ScienceDirect)

  图2 Faliph-bulk, alkyl C-bulk (%), Farom-bulk (%)以及arom (C-C)-bulk (%) 与降解动力学参数 Frap和Fslow的线性分析。◇▲=○▼=△▲★▽…◇•●★-●△▪️▲□△▽◆◁•

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